A evaporação de gotas de água salina é um fenômeno físico-químico fundamental com aplicações críticas em áreas como tecnologia de separação, desalinização e engenharia de cristal. Durante a evaporação, um fluxo complexo é formado dentro das gotas, o que determina a distribuição final e a forma cristalina da substância dissolvida. O fluxo dentro das gotas é controlado principalmente por dois mecanismos principais: a convecção de Rayleigh, impulsionada por diferenças de densidade, e os efeitos Marangoni, impulsionados por gradientes de tensão superficial. No entanto, em diferentes condições térmicas de interface, a interação e a transformação de dominação entre os dois mecanismos ainda faltam estudos quantitativos sistemáticos. Portanto, uma compreensão aprofundada desses mecanismos de fluxo intrínseco é essencial para o controle preciso das formas de sedimentação de cristal.

Recentemente,Equipe do Professor He Gaoheng e do Professor Jiang Xiaobin, do Laboratório Nacional de Química Fina da Universidade Politécnica de Dalian e do Centro Científico de Fronteira de Materiais InteligentesRevistas internacionais no campo da químicaCiência da Engenharia Químicapublicado com o títuloTransições de fluxo em gotas salinas evaporadoras: interação entre a convecção de Rayleigh e os efeitos de Marangoniartigo de pesquisa.

O estudo, combinado com experimentos sistemáticos e simulações de dinâmica de fluidos computacionais (CFD), investigou em profundidade os mecanismos de circulação interna durante a evaporação de gotas de água salina em diferentes configurações geométricas e condições térmicas. O estudo revelou diferentes padrões de ciclo controlados pela interação da convexão de Riley e do efeito Marangoni.A equipe de pesquisadores usou a tecnologia de microlitografia estereográfica (PμSL) de projeção de superfície de precisão de Molecular Quadrant (nanoArch). ® S140 Pro， Precisão: 10 μm) O sistema de impressão 3D prepara uma plataforma em miniatura de gotas.

O estudo descobriu que, em condições de temperatura normal, o interior das gotas é impulsionado principalmente pela convexão de Riley, e o tamanho do ângulo de contato determina a forma final de sedimento: a formação de sedimentos marginais a menos de 90 ° e a formação de sedimentos centrais a mais de 90 °. Ao regular a temperatura com precisão, a pesquisa realizou uma mudança fundamental no padrão de fluxo interno. Uma descoberta chave é que, quando a diferença de temperatura ultrapassa um limiar crítico específico, o efeito termo-Marangoni abrumava a convecção de Riley, levando a uma reversão do padrão de fluxo. Além disso, o coeficiente de transferência de calor da interface sólido-líquido também foi demonstrado como um parâmetro-chave para o mecanismo de regulação do fluxo dominante, cujos valores são inferiores a 10 W/m2·K, quando o fluxo é dominado pela convexão de Riley; Na faixa de 100-1000 W/m2·K, o efeito térmico de Marangoni domina. Em última análise, o trabalho construiu um mapa combinado baseado em números de Rielli (Ra) e Marangoni (Ma) de escala infinita, fornecendo poderosas ferramentas quantitativas para prever e controlar mudanças de estado de fluxo em diferentes condições de evaporação, estabelecendo assim a base teórica para o controle preciso da formação do sedimento de cristal através da regulação térmica da interface.

Para garantir a precisão da simulação, a equipe criou um sistema de caracterização sincronizada que inclui imagens térmicas ópticas e infravermelhas (Figura 1) para validar o modelo CFD. Como mostrado na Figura 2, os resultados da simulação estão altamente alinhados com os dados experimentais em parâmetros-chave como a evolução da geometria das gotas, a distribuição da temperatura da interface e o campo de fluxo interno, por exemplo, a diferença relativa da distribuição da temperatura da interface entre a simulação e o experimento é de apenas 0,05114%, confirmando a confiabilidade do modelo numérico.

Os estudos mostram que o ângulo de contato das gotas é um fator-chave que determina o padrão de fluxo e a forma final de sedimentação (Figura 3). Quando o ângulo de contato é inferior a 90 °, a taxa máxima de evaporação aparece na linha de contato trifásica, o que impulsiona o fluxo em sentido horário, co-dominado pela convexão de Riley e o efeito Marangoni do solído, que acaba formando um sedimento em forma de "anel de café". Quando o ângulo de contato é maior de 90 °, a taxa de evaporação é transferida para o pico da gota, causando um fluxo de duplo ciclo no sentido horário superior e no sentido horário inferior, e essa estrutura de campo de fluxo única faz com que os cristais se agrupem na área central.

O raio de contato das gotas também afeta o processo de cristalização (Figura 4). O estudo descobriu que, sob um ângulo de contato de 120 °, o gradiente de concentração interna impulsionado pelo efeito de flotação foi reforçado à medida que o raio de contato aumentava. Os caminhos de ciclo mais longos fornecem ao núcleo tempo suficiente de absorção de solíduo, o que ajuda a formar cristais de maior tamanho, o que foi confirmado em imagens de eletroscópio de varredura, tanto em simulação quanto em experimentos.

O fluxo interno pode ser controlado ativamente através da regulação das condições de fronteira térmica (Figura 5). O estudo descobriu que o coeficiente de transferência de calor da interface (h) é fundamental para determinar o padrão de fluxo e que o baixo coeficiente de transferência de calor (h < 10 W / m2 · K) favorece a manutenção do fluxo em sentido horário dominado pela convexão de Riley. Quando o coeficiente de transferência de calor aumenta para a faixa de 100-1000 W/m2·K, a diferença de temperatura causada pelo aquecimento do substrato é suficiente para que o efeito térmico de Malangoni sobrecarregue outros efeitos, invertindo o padrão de fluxo para um ciclo inverso das agulhas do relógio.

Em condições de aquecimento, o fluxo interno passa por uma mudança dinâmica de Reilly para Maragoni (Figura 6). O estudo quantificou com precisão a diferença de temperatura crítica que ocorreu nesta mudança, com um valor de 0,94 K para as gotas com um ângulo de contato de 120 °; para as gotas com um ângulo de contato de 60 °, uma diferença de temperatura mais alta (1,34 K) é necessária para a reversão devido ao efeito de Marangoni solúvel mais forte. Esta conclusão fornece orientação quantitativa para a regulação precisa do fluxo interno através da temperatura.

Para prever sistematicamente os estados de fluxo em diferentes condições, a equipe construiu um mapa de fluxo com base no número de Rayleigh (Ra) e no número de Marangoni (Ma). Estes mapas delimitam claramente a região de fluxo de transição dominada por Riley (região rosa), dominada por Marangoni (região azul) e sob a ação conjunta de ambos. Como mostrado na Figura 8, as fronteiras de transição entre os diferentes estados de fluxo podem ser descritas com precisão por meio de relações de lei de potência, fornecendo ferramentas poderosas para o controle quantitativo do fluxo interno de gotas.

Este estudo revelou sistematicamente os mecanismos de concorrência e sinergia entre a convecção de Riley e o efeito Marangoni em gotas de água salina evaporadas e descobriu que a geometria das gotas e as condições de fronteira térmica têm um impacto decisivo no ciclo interno e no padrão final de cristalização.O estudo identificou a correspondência entre os padrões de fluxo sob diferentes ângulos de contato e as formas de sedimentação: a formação de um sedimento em forma de "anel de café" a menos de 90 ° e a formação de um sedimento centralizado a mais de 90 ° de distância. Além disso, o estudo quantificou o controle das condições térmicas sobre o padrão de fluxo, determinando a diferença de temperatura crítica e a faixa de coeficientes de transferência de calor da interface para alcançar a dominação do efeito térmico de Malangoni. O mapa Ra-Ma, que foi finalmente construído, fornece uma ferramenta confiável para prever padrões de ciclo em diferentes condições termológicas e geométricas. Estes resultados fornecem uma base teórica para otimizar o processo de cristalização por evaporação através da regulação precisa das condições de interface, com potencial de aplicação em áreas como cristalização de proteínas, microreatores químicos e plataformas de bioanálise.